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bet体育平台:“理工振兴”学术动态:化学与材料科学bet体育平台在《Angewandte Chemie-International Edition》发表COF光催化CO2转化领域重要进展

2024-05-30

近期,化学与材料科学bet体育平台在COF光催化CO2转化领域取得重要进展,相关工作“Covalent Organic Framework with Donor1-Acceptor-Donor2Motifs Regulating Local Charge of Intercalated Single Cobalt Sites for Photocatalytic CO2Reduction to Syngas”以bet体育平台为第一单位发表在化学领域国际顶级期刊《Angewandte Chemie-International Edition》(2024,e202407092, IF=16.6)。兰兴旺副教授为论文第一作者兼通讯作者,中国科bet体育平台理化技术研究所陈勇研究员为共同通讯作者。

共价有机骨架(COFs)在光催化CO2还原中受到越来越多的关注,但由于活性位点不足和电荷分离过程不理想等问题,其转化效率仍然较低。D-A型COFs可以显著改善电子离域,促进分子内电荷转移,但D-A体系仍易发生快速的逆向电荷转移,严重影响了自由载流子的产生。因此,急需发展新的策略抑制逆向电荷转移,调控活性位点局域电荷,从而提高COFs光催化CO2的还原活性和选择性。本工作设计并合成了具有D1-A-D2结构的亚胺COFs,通过引入层间亚胺氮原子配位的Co位点,促进激发态电子转移过程中电荷分离态的形成,有效诱导电子从双电子给体向层间Co位点的定向迁移,实现电荷传递调控活性位局域电荷分布以提升催化中心对CO2活化及还原的催化效率。光催化活性结果表明,具有D1-A-D2结构的Co/Cu3-TPA-COF表现出优异的光催化CO2还原制合成气活性,显著优于大多数已报道的COFs光催化剂;此外,通过引入含不同取代基的联吡啶添加剂可进一步有效调控合成气(CO/H2)比例。本项研究工作不仅拓展了COFs催化剂在光催化CO2转化领域的应用,也为深入理解CO2活性提升机制提供了新的视角。

近两年,兰兴旺副教授等在COF光催化CO2转化研究领域已经取得了一系列重要成果,相关工作分别发表在国际权威学术期刊ACS Catalysis (2023, 13, 4316-4329.; 2023,13, 12142-12152, IF=12.9)、Applied Catalysis B: Environmental (2023, 325, 122393,IF=22.1)、Chemical Engineering Journal (2024, 151479, IF=15.1)、Small (2023, 19, 2300035, IF=13.3)。以上工作得到国家自然科学基金、河北省教育厅青年拔尖人才项目、bet体育平台多学科交叉基金等项目的大力支持。

文章链接:

[1]https://doi.org/10.1002/anie.202407092

[2]https://doi.org/10.1021/acscatal.3c00126

[3]https://doi.org/10.1021/acscatal.3c02950

[4]https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122393

[5]https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151479

[6]https://doi.org/10.1002/smll.202300035

(化学与材料科学bet体育平台、科学与技术创新研究院 供稿)

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